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基于高斯过程回归的分子结构优化
1. 分子结构优化概述
分子结构优化是计算化学中常见的任务之一，许多应用需要在势能面（PES）上找到特殊点，如最小值、鞍点等。由于使用精确量子化学方法计算能量和梯度的计算量很大，人们通常希望以最少的能量评估次数找到这些特殊点。
1.1 传统方法与机器学习方法
过去几十年，基于势能面二阶展开的优化方法得到了发展和完善，达到了较高的效率和鲁棒性，这些“传统”方法主要是利用近似 Hessian 的二阶方法，属于准牛顿方法。然而，这些方法已经比较成熟，新的重大发展并不常见。
近年来，机器学习（ML）技术开始作为传统二阶方法的替代模型被使用。ML 方法具有一些超越二阶方法的特点，例如可以同时包含多个驻点、不需要 Hessian 更新过程、随着迭代次数增加，替代模型会收敛到父模型、包含非谐特性，还能提供父模型和替代模型在分子几何空间中任意点的预期差异的解析估计，并通过超参数直接模拟输入数据中的数值噪声。不过，ML 优化仍处于起步阶段，存在一些需要解决的问题，如坐标选择、ML 过程相关超参数的优化以及色散估计的使用等。但近期的发展表明，ML 技术已经能够表现出与传统优化方法相当甚至更优的性能。
1.2 本文目的
本文旨在对该领域的现状进行全面回顾，并介绍最新的发展。最后通过受限方差优化（RVO）方法的详细案例研究，展示 ML 技术在分子结构优化和 PES 探索等日常任务中的灵活性和强大功能。
2. 分子优化的传统方法
2.1 传统优化方法的背景
给定一个 PES，它是一个将分子结构映射到能量的复杂函数，即父模型。计算化学家设计的
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