Gli PsyOpus sono stati formati nel 2003 a Rochester (New York) dal chitarrista Chris "Arpmandude" Arp, dal cantante Adam Frappolli, dal bassista Fred DeCoste e dal batterista Greg Herman.
Hanno suonato un post-metal brutale, frenetico e intricato sul'album di debutto Ideas of Reference (Black Market, 2004) a cui ha fatto seguito Our Puzzling Encounters Considered (Metal Blade, 2007).

La band si è definitivamente sciolta dopo aver pubblicato un terzo studio album, Odd Senses (Metal Blade, 2009), che annovera il cantante Brian Woodruff al posto di Frappolli, il batterista Jason Bauers (Behold... The Arctopus) al posto di Herman e il bassista Michael Horn al posto di DeCoste.